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Die bevölkerungsreichsten Großräume (jeweils mit ihrer Hauptstadt) sind São Paulo mit ca. 20,5 Mio. Einwohnern (2005), Rio de Janeiro mit ca. 11,4 Mio. (2005), Belo Horizonte mit ca. 4,3 Mio. (2002), Porto Alegre mit ca. 4 Mio. (2004), Recife mit ca. 3,6 Mio. (2005), Fortaleza und Salvador da Bahia mit jeweils ca. 3,4 Mio. (2005) und Brasília mit ca. 2,2 Mio. Einwohnern.

São Paulo ist die größte Stadt Brasiliens, Südamerikas und gleichzeitig auch die größte der südlichen Hemisphäre und der wirtschaftliche Motor Brasiliens. São Paulo ist das größte deutsche Investitionszentrum außerhalb der EU und den USA. Als industrielles Zentrum des Landes zieht die Stadt kontinuierlich Einwanderer an, so dass sich die Einwohnerzahl innerhalb von 40 Jahren verdoppelte. Dieser rapide Bevölkerungszuwachs brachte der Stadt eine vorrangige Stellung in Bezug auf Finanzen, Kultur und Wissenschaft ein, aber auch Verkehrsprobleme, Umweltverschmutzung und Kriminalität.

Rio de Janeiro war fast 200 Jahre lang Hauptstadt Brasiliens, bis im Jahre 1960 Brasília zur Kapitale ernannt wurde. Trotzdem ist Rio de Janeiro die bekannteste Stadt des Landes. Bei Touristen ist sie beliebt wegen des Karnevals und der Strände, die zu den schönsten der Welt zählen. Der Tourismus hat in Rio einen hohen wirtschaftlichen Stellenwert, aber auch produzierende Industrie ist in der Stadt beheimatet. Abseits der Urlaubszentren hat die Stadt mit den typischen Problemen einer Großstadt zu kämpfen, vorrangig mit Kriminalität und Armut großer Bevölkerungsteile.

Die Hauptstadt Brasília wurde in den 1960er Jahren innerhalb von drei Jahren erbaut. Es handelt sich um eine klassische Planhauptstadt. Sie wurde von Lúcio Costa im Auftrag des damaligen Präsidenten Kubitschek geplant, Oscar Niemeyer entwarf die Regierungsgebäude. Brasília sollte ursprünglich als glänzendes städtisches Vorbild dienen. Allerdings ging die Entwicklung in wichtigen Punkten nicht so voran, wie es die Pläne vorsahen, und so ist Brasília in den äußeren Bezirken mittlerweile ebenfalls von Favelas geprägt. Heute hat die Stadt knapp 200.000 Einwohner, die Metropolregion zählt etwa 2,2 Millionen Menschen.

70 % der Bevölkerung Brasiliens lebt in den Großstädten.